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論文

Solubility of FeSe$$_{2}$$(cr) at 318 K in the presence of iron

吉田 泰*; 北村 暁; 澁谷 早苗*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.900 - 910, 2023/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2159892
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

The concentration of Se equilibrated with FeSe$$_{2}$$(cr) was determined by solubility experiments under reducing conditions and 318 $$pm$$ 1 K. Agreement between the solubility data obtained from the over and under saturation directions suggested the attainment of equilibrium. FeSe$$_{2}$$(cr) phase only formed. The log$$_{10}$$$${it K}$$$$^{0}$$ values of -5.0 $$pm$$ 1.4 and -14.9 $$pm$$ 1.5 for the FeSe$$_{2}$$(cr) solubility reactions respectively were determined. Moreover, the selenium solubility was discussed. At the experimental conditions corresponding to the typical pH and Eh of anoxic groundwater and the equilibrium with stable FeSe$$_{2}$$(cr), the Se solubilities were remained as constant in spite of the linear relationship between iron concentrations with pH. This indicated that Se was consumed before the formation of FeSe$$_{2}$$(cr). This behavior indicated that consideration of reaction paths to equilibrium with FeSe$$_{2}$$(cr) is necessary for an estimation of Se solubility for performance assessment in geological disposal system.

論文

Thermodynamic equilibrium constants for important isosaccharinate reactions; A Review

Rai, D.*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 114, p.135 - 143, 2017/11

https://doi.org/10.1016/j.jct.2017.02.012
 被引用回数：9 パーセンタイル：19.22(Thermodynamics)

イソサッカリン酸はセルロースの分解生成物であり、低レベル放射性廃棄物処分場で発生する。このイソサッカリン酸は、処分場に存在するアクチニド元素など多くの元素と強い錯体を作ることが知られている。われわれは、イソサッカリン酸の解離およびラクトン化定数や、Ca, Fe(III), Th, U(IV), U(VI), Np(IV), Pu(IV)およびAm(III)との錯生成定数をレビューした。また、イソサッカリン酸共存下における地層処分場でのアクチニド元素の移行挙動を予測するための錯生成定数について総括し、利用可能なデータが不十分な場合の熱力学データの信頼性を確保するための追加の研究について概説した。

論文

Temperature dependence of equilibrium and rate constants of reactions inducing conversion between hydrated electron and atomic hydrogen

白石 浩二; G.R.Sunaryo*; 石榑 顕吉*

Journal of Physical Chemistry, 98(19), p.5164 - 5173, 1994/00

https://doi.org/10.1021/j100070a037
 被引用回数：78 パーセンタイル：91.42(Chemistry, Physical)

原子炉一次冷却水の放射線分解に於いて重要な反応に関する基礎データを得る事を目的として、水和電子と水素原子の間の平衡反応(e$$^{-aq}$$+H$$^{+}$$$$Leftrightarrow$$H及びe$$^{-aq}$$+NH$$_{4+}$$$$Leftrightarrow$$H+NH$$_{3}$$)について250$$^{circ}$$Cまで測定を行った。水素原子の解離定数pK$$_{a}$$(H)は、25$$^{circ}$$Cでは9.6であるが250$$^{circ}$$Cでは6.24$$pm$$0.09まで低下する事がわかった。しかし、pK$$_{a}$$(H)のファントホフプロットは下に凸の曲率を示し、高温では水の誘電率が低下するため、(室温近傍からの外挿値よりも)解離しにくくなる事もわかった。解離定数の温度依存性から水和電子の比熱と評価したところC$$_{p}$$°(e$$^{-aq}$$)は25$$^{circ}$$Cで-11$$pm$$11calK$$^{-1}$$mol$$^{-1}$$となった。この値はアニオン種としては例外的に大きく、水和電子近傍の弱い結合を反映しているものと推定された。上記の平衡反応の反応速度のアレニウスプロットは、いずれも直線からのずれを示した。その原因についても考察を加えた。

論文

Assessment of the chemical form of gaseous $$^{35}$$S species produced during the production of H$$_{332}$$PO$$_{4}$$

遠藤 章; 松井 智明*; 大貫 孝哉; 梶本 与一; 神永 博史

Health Physics, 65(1), p.92 - 95, 1993/07

https://doi.org/10.1097/00004032-199307000-00012
 被引用回数：1 パーセンタイル：25.98(Environmental Sciences)

RI製造棟では、医療用$$^{32}$$P標識化合物の合成に用いられる$$^{32}$$P標識リン酸(H$$_{332}$$PO$$_{4}$$)を製造、頒布している。これはイオウを照射し、$$^{32}$$S(n,p)反応で生成した$$^{32}$$Pを減圧蒸留でイオウから分離した後、各種の化学操作を経て製造されるが、この製造プロセスにおいて$$^{34}$$S(n,$$gamma$$)反応で生成した$$^{35}$$Sの一部が気体となりスタックから排出される。本研究では、$$^{35}$$Sの排出を低減するために、ガスクロマトグラフ法で$$^{35}$$Sの化学形を分析し、その生成反応に対する平衡定数の計算から生成量を支配する因子を検討した。その結果、$$^{35}$$Sの化学形はSO$$_{2}$$であり、ターゲットの溶出及び減圧蒸留時に、イオウ蒸気中のイオウ分子(Sn:n=2~8)と製造装置内の残留酸素との反応から生成することが明らかになった。これより、ターゲットの溶出及びイオウの蒸留を真空または不活性ガス雰囲気中で行うことによって、$$^{35}$$SO$$_{2}$$の生成量を著しく低減できることが示唆された。

論文

Assessment of chemical form of gaseous $$^{35}$$S species produced during production of H$$_{332}$$PO$$_{4}$$ and effective reduction of $$^{35}$$S release

遠藤 章; 神永 博史; 松井 智明; 大貫 孝哉; 梶本 与一; 池沢 芳夫

Proc. of Asia Congress on Radiation Protection, p.730 - 733, 1993/00

RI製造棟では、医療用$$^{32}$$P標識化合物の合成に用いられる$$^{32}$$P標識リン酸(H$$_{332}$$PO$$_{4}$$)が製造されている。H$$_{332}$$PO$$_{4}$$は、硫黄を原子炉内で中性子照射し、$$^{32}$$S(n,p)反応で生成した$$^{32}$$Pを、硫黄から減圧蒸留法で分離した後、各種の化学処理をして製造されるが、この製造プロセスにおいて$$^{34}$$S(n,$$gamma$$)反応で生成した$$^{35}$$Sの一部が気体となり、スタックから排出される。本研究では、$$^{35}$$Sの化学形をガスクロマトグラフ法で分析し、その化学形の生成反応に対する平衡定数の計算から生成量を支配する因子を検討することで、$$^{35}$$Sの排出を低減するための製造方法を提案した。

論文

ジエチルジチオカルバミン酸塩によるアルカリ性溶液中のZn,Ni,Feの抽出

星 三千男; 山本 克宗; 米澤 仲四郎; 後藤 覚司; 佐川 千明

Radioisotopes, 35(12), p.619 - 624, 1986/12

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.35.12_619

ジエチルジチオカルバミン酸塩を用いて、アルカリ性溶液中のZn,Ni,Feの抽出挙動を調べた。II価で存在するZn,Ni,Feは四塩化炭素中に抽出されるが、III価のFeは抽出されない。Zn(II),Ni(II)およびFe(II)の挙動はこれらイオンの加水分解反応を考慮した抽出平衡に基づき説明できる。ZnCl$$_{3}$$の見かけ上の生成定数は5$$times$$10$$^{6}$$と計算されるので、一定の条件下ではZnの抽出に対する炭酸塩の影響は無視できる。

論文

Kinetic study of tritium exchange reaction between HTO and CHCL$$_{3}$$

横山 淳; 鈴木 和弥; 藤沢 銀治; 石川 二郎; 岩崎 又衛

Radiochimica Acta, 40, p.107 - 111, 1986/00

https://doi.org/10.1524/ract.1986.40.2.107

塩基触媒によるHTO-CHCl$$_{3}$$間トリチウム交換反応およびCHCl$$_{3}$$の加水分解反応の動力学的研究を、水およびクロロホルムの二相が存在する条件下で行った。その結果、反応は水相中で進行することがわかった。また加水分解反応およびCTCl$$_{3}$$の脱トリチウム反応の速度定数を25~41.5$$^{circ}$$Cの温度範囲で求め、分献値との比較を行った。さらに、トリチウム交換反応の平衡定数を求め、調和振動子近似による換算分配関数比を用いて計算した理論値との比較を行った。

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